Devenue la plus populaire des petites Buick, la Skylark constitue en 1965 une gamme à part entière, distincte de la gamme Special. La même année se produit un fait déterminant pour l’avenir de cette génération de modèles : le lancement du package GS (Gran Sport), une option hautes performances également disponible sur la Riviera, qui fait de la Skylark ainsi dotée un «muscle car». Outre l’imposant V8 Wildcat 401 (401 c.i. soit 6572 cm3) de 325 ch, également monté sur des modèles General Motors de niveau supérieur comme la Pontiac GTO, la Skylark GS bénéficie d’une transmission automatique Super Turbine à trois vitesses, d’une tenue de route renforcée et de pneus de plus grande dimension. En proposant cette voiture de classe moyenne au tempérament résolument sportif, Buick vise la clientèle des jeunes et cherche à amender son image plutôt conservatrice.

En 1967, la gamme Skylark est riche de 14 modèles : berlines, coupés V6 (225 c.i. de 160 ch) et V8 avec ou sans montants, cabriolet, breaks. Sur la GS, le V8 401 c.i. est porté à 340 ch, la voiture devenant GS 400. Offerte en cabriolet, coupé et coupé hardtop, elle bénéficie d’une suspension affermie et de toute une batterie d’équipements sportifs. En même temps, un coupé hardtop baptisé GS 340 reçoit un V8 de 340 c.i. (5573 cm3) dont la puissance n’est que de 260 ch, si l’on peut dire…

Poursuivant sa success story, la Skylark bat en 1968 ses records de vente. Les compactes Buick (Special et Skylark) adoptent de nouveaux empattements en fonction du type de carrosserie : 112 inches pour les deux portes Special et Skylark, 116 inches pour les quatre portes et 121 inches pour les breaks. Elles contribuent largement à l’essor de Buick au cours des années soixante, la production de la marque passant de 250 000 voitures en 1960 (neuvième place des marques américaines) à 665 000 (et cinquième place) à la fin de la décennie.

Comme on l’a vu, la muscle car Skylark GS a accueilli des V8 de plus en plus puissants — tout comme la Chevrolet Chevelle SS et la Pontiac GTO. Le sommet sera atteint en 1970 avec un 455 c.i. (7457 cm3) de 360 ch (GS 455). C’est avec ce mammouth équipant sa version la plus pointue que la Skylark se retirera en 1972. Buick réutilisera la flatteuse appellation en 1975, mais pour une nouvelle gamme de compactes à la motorisation émasculée.